ennen kuuluisuutta elokuvissa Moriarty työskenteli useita vuosia näyttelijänä Minneapolisin Guthrie-teatterissa. Tässä 1973, Moriarty oli valettu kuin itsekeskeinen Henry Wiggen Bang The Drum Slowly, vastapäätä Robert De Niro, kuin hidasälyinen sieppari, joka tulee parantumattomasti sairas. Samana vuonna, Moriarty näytteli TV-elokuva mukauttaminen Tennessee Williamsin lasi Menagerie Katharine Hepburn. Sattumalta elokuvassa esiintyi myös Sam Waterston, joka myöhemmin korvasi Moriartyn Apulaispiirisyyttäjänä Law & Order-ohjelmassa. Moriarty rooli lasi Menagerie (kuten ”Jim,” herrasmies soittaja; Waterston soitti poika ”Tom”) voitti hänelle Emmy-palkinnon parhaasta miessivuosasta. Tässä 1974, Moriarty näytteli rookie etsivä Bo Lockley ylistämä poliisi draama Report to the Commissioner.
Moriarty voitti Tony-palkinnon vuonna 1974 roolisuorituksestaan näytelmässä Find your Way Home. Hänen uransa valkokankaalla kehittyi hitaasti samalla kun hänen teatteriuransa kukoisti. Hän näytteli saksalaista SS-upseeria Erik Dorfia television minisarjassa holokausti, joka toi hänelle toisen Emmyn. Läpi 1980, Moriarty näytteli kuten Larry Cohen elokuvia Q, Stuff, It ’s Alive III: Island of the Alive, ja paluu Salem’ s Lot (paljon myöhemmin, hän esiintyi Cohen Masters of Horror episodi ”Pick Me Up”), sekä Clint Eastwood Pale Rider ja Hanoi Hilton. Tässä 1986, hän näytteli fantasia science fiction elokuva Troll, rooli Harry Potter Sr. (ei liity Harry Potter-sarja).
vuonna 1989 Moriarty näytteli HBO: n tuotannossa Tailspin: Taustalla korealaisen matkustajakoneen tragedia, joka dramatisoi Neuvostoliiton Korean Air Linesin lennon 007 alas ampumisen vuonna 1983. Hän esitti Yhdysvaltain ilmavoimien majuri Hank Danielsia, joka jäi paljolti huomiotta (ellei jopa naurunalaiseksi), koska hän osoitti, kuinka huonosti käynyt matkustajakone oli eksynyt reitiltään ilmatilaan, jonka Neuvostoliitto tiesi olevan Yhdysvaltain ilmavoimien elektronisten valvontakoneiden käytössä, kun ne lähestyivät Neuvostoliiton ilmatilaa.
vuosina 1990-1994 Moriarty näytteli Ben Stonea Law & Order-sarjassa. Hän lähti sarjasta vuonna 1994 ja väitti lähtönsä johtuneen siitä, että hän uhkasi nostaa oikeusjutun silloista oikeusministeriä Janet Renoa vastaan, joka oli maininnut lain & järjestyksen loukkaavan väkivaltaiseksi. Moriarty kritisoi Renon kommenttia ja väitti, että ei ainoastaan halunnut sensuroida esityksiä, kuten laki & järjestystä, vaan myös sellaisia esityksiä kuin murha, hän kirjoitti. Myöhemmin hän syytti Law & Orderin vastaavaa tuottajaa Dick Wolfia siitä, ettei tämä ottanut hänen huoliaan vakavasti, ja väitti Wolfin ja muiden verkoston johtajien ”antautuneen” Renon ”vaatimuksiin” TV-väkivallan suhteen. Syyskuuta 1994 The Howard Stern Show ’ ssa, hän teki tarjouksen NBC: lle väittäen palaavansa rooliinsa, jos Dick Wolf erotettaisiin. Moriarty julkaisi Hollywood-alan lehdessä kokosivun mainoksen, jossa hän kehotti taiteilijatovereitaan vastustamaan yrityksiä sensuroida TV-ohjelmien sisältöä. Tämän jälkeen hän kirjoitti ja julkaisi teoksen ”The Gift of Stern Angels”, kertomuksensa tästä ajasta elämässään. Fiktiivisessä Law & Order universe-elokuvassa Ben Stone-hahmo eroaa syyttäjänvirastosta vuonna 1994 sen jälkeen, kun eräs hänen tapauksensa todistaja on murhattu. Helmikuuta 2018 jaksossa Law & Order: Special Victims Unit, jossa Sam Waterstonin hahmo Jack McCoy pitää muistopuheen Stonen hautajaisissa.
susi ja muut lakia työstävät & Järjestys kertovat kuitenkin toista tarinaa. 18. marraskuuta 1993 Moriarty ja Wolf yhdessä muiden televisiojohtajien kanssa tapasivat Renon, jotta tämä ei tukisi lakia, joka sensuroisi ohjelmaa. Wolf sanoi, että Moriarty ylireagoi kaikkiin lain vaikutuksiin. Laki & Tilaustuottajat väittävät, että heidän oli pakko poistaa Moriarty sarjasta ”arvaamattoman käytöksen” vuoksi, josta kerrotaan tapahtuneen jakson ”kasvattaja” kuvausten aikana, kun jakson ohjaajan Arthur Forneyn mukaan Moriarty ei pystynyt esittämään vuorosanojaan suorin päin. Sarja-ja verkostovirkailijat kiistävät yhteyden hänen lähtönsä ja Janet Renon välillä. Wolf kiistää myös, että sarja olisi muuttunut vähemmän väkivaltaiseksi, graafiseksi tai kiistanalaiseksi sitten vuoden 1994.
Moriarty näytteli viimeisessä yksityiskohdassa, Courage Under Fire, Along Came a Spider, Shiloh, Emily of New Moon ja James Dean, josta hän voitti kolmannen Emmynsä. Tässä 2007 hän debytoi hänen ensimmäinen pitkä elokuva käsikirjoittaja ja suorittaa rooli mies, joka luulee olevansa Adolf Hitler Hitler Hitler Meets Christ.