voordat hij bekendheid verwierf in films, werkte Moriarty enkele jaren als acteur in het Guthrie Theater in Minneapolis. In 1973 werd Moriarty gecast als de egocentrische Henry Wiggen in Bang The Drum Slowly, tegenover Robert De Niro, als een trage catcher die terminaal ziek wordt. In hetzelfde jaar, Moriarty speelde in een TV-verfilming van Tennessee Williams’ The Glass Menagerie met Katharine Hepburn. Toevallig was ook Sam Waterston in de film te zien, die Moriarty later verving als de Executive Assistant District Attorney on Law & Order. Moriarty ‘ s rol in the Glass Menagerie (als “Jim,” The Gentleman Caller; Waterston speelde de zoon “Tom”) won hem een Emmy Award voor Beste Mannelijke Bijrol. In 1974, Moriarty starred als rookie detective Bo Lockley in de veelgeprezen politie drama Report to the Commissioner.Moriarty won een Tony Award in 1974 voor zijn rol in het toneelstuk Find Your Way Home. Zijn carrière op het scherm was traag te ontwikkelen, terwijl zijn theatercarrière bloeide. Hij speelde als de Duitse SS officier Erik Dorf in de televisie miniserie Holocaust, die leverde hem een andere Emmy. In de jaren 80 speelde Moriarty in Larry Cohen-films als Q, the Stuff, It ’s Alive III: Island of the Alive, En a Return to Salem’ s Lot (veel later verscheen hij in Cohen ‘ s Masters of Horror-aflevering “Pick Me Up”), evenals in Clint Eastwood ‘ s Pale Rider en The Hanoi Hilton. In 1986, hij speelde in de fantasy sciencefiction film Troll, het spelen van de rol van Harry Potter Sr. (niet gerelateerd aan de Harry Potter-serie).
in 1989 speelde Moriarty in de HBO-productie Tailspin: Achter de Korean Airliner Tragedy, die de Sovjet-Unie ‘ s shoot-down van Korean Air Lines vlucht 007 in 1983 dramatiseerde. Hij portretteerde majoor Hank Daniels van de Amerikaanse luchtmacht, die grotendeels werd genegeerd (zo niet belachelijk gemaakt) omdat hij liet zien hoe het noodlottige vliegtuig van koers was afgedwaald in het luchtruim dat bekend staat bij de Sovjets om te worden gebruikt door Amerikaanse elektronische surveillancevliegtuigen toen ze het Sovjet luchtruim naderden.Van 1990 tot 1994 speelde Moriarty als Ben Stone In Law & Order. Hij verliet de show in 1994, omdat hij beweerde dat zijn vertrek het gevolg was van zijn dreigende rechtszaak tegen de toenmalige Procureur-generaal Janet Reno, die Law & Order als aanvallend gewelddadig had aangemerkt. Moriarty bekritiseerde Reno ‘ s commentaar en beweerde dat ze niet alleen shows als Law & Order wilde censureren, maar ook fare als Murder, schreef ze. Later beschuldigde hij Law & Order executive producer Dick Wolf ervan zijn zorgen niet serieus te nemen, en beweerde dat Wolf en andere leidinggevenden van het netwerk waren “toegeven” aan Reno ‘ s “eisen” over de kwestie van TV-geweld. Op September 20, 1994 op de Howard Stern Show, hij deed een aanbod aan NBC, beweren dat hij zou terugkeren naar zijn rol in de show als Dick Wolf werd ontslagen. Moriarty publiceerde een paginagrote advertentie in een Hollywood-vakblad, waarin hij collega-artiesten opriep om met hem op te staan tegen pogingen om inhoud van TV-programma ‘ s te censureren. Vervolgens schreef en publiceerde hij The Gift of Stern Angels, zijn verslag van deze tijd in zijn leven. In de fictieve Law & Order universe treedt het personage Ben Stone in 1994 af uit het kantoor van de Officier van Justitie nadat een getuige in een van zijn zaken is vermoord. De aflevering van Law & Order: Special Victims Unit op 7 februari 2018 toont het personage van Sam Waterston, Jack McCoy, die een grafrede aflevert op Stone ‘ s begrafenis.
Wolf en anderen die werken aan het recht & orde vertellen echter een ander verhaal. Op 18 November 1993, Moriarty en Wolf, samen met andere tv-leidinggevenden, een ontmoeting met Reno om haar te ontmoedigen van het ondersteunen van een wet die de show zou censureren. Wolf zei dat Moriarty overdreven reageerde op elk effect dat de wet waarschijnlijk zou hebben op de show. Law & Order producers beweren dat ze werden gedwongen om Moriarty uit de serie te verwijderen vanwege “grillig gedrag”, een voorbeeld waarvan naar verluidt gebeurde tijdens het filmen van de aflevering “Breeder” toen, volgens de regisseur Arthur Forney, Moriarty niet in staat was om zijn tekst met een recht gezicht te leveren. Serie en netwerk ambtenaren ontkennen elke connectie tussen zijn vertrek en Janet Reno. Wolf ontkent ook dat de show sinds 1994 minder gewelddadig, grafisch of controversieel is geworden.Moriarty handelde in het laatste Detail, Courage Under Fire, Along Came a Spider, Shiloh, Emily of New Moon en James Dean, waarvoor hij zijn derde Emmy won. In 2007 debuteerde hij zijn eerste langspeelfilm als scenarioschrijver en speelde de rol van een man die denkt dat hij Adolf Hitler in Hitler Meets Christ.